Apenas iniciada la Guerra Civil Buñuel regresa a París, donde ejercerá como coordinador de propaganda de la Embajada de España. La contienda, vista desde la óptica republicana, inspira España leal en armas, película de la que es productor ejecutivo. Participa activamente en la preparación del Pabellón español de la Exposición Universal de París, de la que sería comisario general el escritor Max Aub y donde se colgará el Guernica de Picasso.

En septiembre de 1938 se traslada a Hollywood para supervisar películas de orientación republicana. El fin de esta actividad le deja sin trabajo y, acaba la guerra, se ve obligado a exiliarse. Después de grandes penurias, en 1941 obtiene un empleo en el Museo de Arte Moderno neoyorquino (MOMA): se le encarga el montaje de documentales de propaganda antinazi para Hispanoamérica. En el verano de 1943 dimite de su puesto por presiones conservadoras y debido a las acusaciones relativas a su pasado estético e ideológicamente subversivo.

De nuevo en Hollywood, trabaja como director de doblaje para la Warner Brothers durante dieciocho meses. Escribe los guines de The sewers of Los Angeles (Los basureros de Los Ángeles), con Man Ray, y La novia de medianoche, con José Rubia Barcia.